Las dos temporadas de Héctor Cúper en el club valenciano se saldaron con dos subcampeonatos conseguidos de manera consecutiva en 2000 y 2001 en la Liga de Campeones que nuevamente devolvían al club al panorama internacional. En la fase previa de la Liga de Campeones 2005-06, el Villarreal elimina al Everton FC inglés y accede a la fase de grupos de la máxima competición europea de clubes por primera vez en su historia.